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‘Roaming’ molecular fragments captured in real time

有时候原子,就像宠物和喜欢冒险的徒步旅行者一样,会游离出来,在野外游荡。它们的最终目的地尚不清楚,它们的轨迹可能遍布整个地图。要追踪它们的踪迹并不容易。

但是一个国际研究团队,包括保罗•休斯顿的彼得J.W.德拜名誉教授化学和化学生物学在艺术与科学学院,做到了这一点:他们第一次直接观察,实时的难以捉摸的现象——“漫游”反应,一个化合物的分解及其分子碎片轨道漂移混乱之前重组成新的化合物。

该团队的研究结果发表在11月27日的《科学》杂志上。

该项目由魁北克国家科学研究研究所(INRS)的研究助理海德·易卜拉欣领导,与INRS先进激光光源的研究人员合作;日本名古屋大学;渥太华的国家研究委员会;和埃默里大学

这项工作建立在最近一项研究的基础上,该研究以前所未有的细节展示了漫游反应(由阳光引发)在大气中发生的情况。

和之前的论文一样,研究人员关注甲醛(H2CO),并使用了一种称为光解离的过程。超短的强激光脉冲被发射到一个H2CO分子上,使其爆炸并释放出氢气碎片。当这些碎片绕着甲酰自由基HCO的碎片在轨道上漫游时,研究人员在沿途的各个检查点拍下了照片。

但他们必须迅速行动。实验信号比一毫秒短100亿倍。他们使用了一种名为库仑爆炸成像(CEI)的技术,这种技术使用超短激光脉冲,结合统计分析,来重建碎片的动量。

休斯顿为这项研究提供了理论支持。

休斯顿说:“能够支持易卜拉欣博士和她的同事的工作,我感到非常高兴。他们可以将计算结果与他们的结果进行比较,并利用这些计算结果来改进仪器。”他们的实验技术使他们能够在极短的时间尺度内,以几乎压倒一切的其他事件为背景,观察到罕见而有趣的结果。这一结果给了我们希望,我们可以开发出更精确的方法来观察分子的运动,并最终理解它们令人着迷的化学变化的原因。”

漫游片段的路径已在理论模拟中观察到,但仅在实验中进行推测。现在漫游已经被实时捕获,它可以揭示许多其他化学反应。

Ibrahim说:“尽管漫游仍然是一个难以理解的难以捉摸的过程,但这一科学突破为如何测量它提供了洞察——以及在面临高度破坏性的背景信号时需要高灵敏度检测的其他统计过程。”最终,这可能只是另一段通往大自然奥秘的曲折旅程的开始。漫游在环境和大气化学中的作用才刚刚开始被人们所理解。”

这项研究得到了加拿大创新基金会的支持;加拿大自然科学和工程研究委员会;魁北克研究基金会;日本科学促进协会;和名古屋大学。

康奈尔大学纪事报
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