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圣路易斯华盛顿大学新闻

走钢丝:实时成像有助于揭示光催化剂的活性位点

纳米级的光催化剂是小型的人造颗粒,它们从阳光中获取能量,生产液体燃料和其他有用的化学物质。但即使在同一批次中,这些粒子的大小、形状和表面组成也有很大差异。这使得研究人员很难判断到底是什么在起作用。

华盛顿大学圣路易斯分校开发的一种实时成像解决方案可能会有所帮助,正如ACS催化杂志的一项新研究报告所述。

Bryce Sadtler Sadtler

“挑战在关联单分子光学图像与特定的活跃的站点纳米催化剂是10到25纳米空间分辨率由这种技术仍然在许多原子平均表面的催化剂,因此很难反应事件与催化剂的结构之间的联系,”布莱斯Sadtler说化学助理教授艺术和他是这项新研究的共同作者。

自从2014年来到华盛顿大学,萨德勒就一直想尝试用单分子荧光成像催化反应。在他被介绍给普雷斯顿M.格林电气与工程系的助理教授马修·卢(Matthew Lew)之后,这个项目开始了麦凯维工程学院的系统工程。

Sadtler说:“在与Matt进行了几次讨论之后,我们一致认为,他正在开发的用于超分辨率显微镜的显微硬件和图像处理技术可以提供一个强大的工具,用于获取纳米级催化剂活性位点性质的结构信息,而这些信息以前是无法获得的。”

在ACS催化杂志上报道的新工作中,研究人员对单个氧化钨纳米线表面发生的化学反应进行了成像。氧化钨纳米线是一种纳米级光催化剂,Sadtler的团队为研究合成了这种催化剂。

他们使用了两种不同的化学报告材料,当纳米线表面发生不同类型的反应时,它们就会发出荧光或发光。通过分析这些化学反应发生的空间模式,他们能够阐明纳米线表面活性位点的化学结构。

研究人员发现,在光催化生成羟基自由基的过程中,纳米线表面的氧空位簇激活了吸附的水分子。

photocatalyst graphic(图片由ACS催化提供)

Sadtler说:“虽然以前的研究主要集中在孤立的氧空位上,这是金属氧化物中常见的一种缺陷,但结果揭示了结构特征——氧空位簇——在实现高光催化活性方面的重要意义。”

“这一新发现为设计具有增强活性的光催化剂提供了一条途径,这种催化剂可以通过控制氧空位的分布来实现阳光到燃料的转换。”

研究结果本身——以及发现它们的过程——都令研究人员兴奋不已。

化学研究生、这篇新论文的第一作者沈美昆(音译)表示:“在催化转化过程中,直接观察固体催化剂表面的单催化循环一直是一个梦想。”“我只能为自己说话,这是我个人的感受!”

沈解释说,这种特殊的成像方法提供了催化过程的详细时空信息,而像他这样的科学家通常看不到这些信息。

“在这类实验中,催化剂的化学性质通常很难揭示,”沈说。“我们设法克服了这个困难,使用两种不同的分子来探测同一种催化剂的活性或化学性质。我们观察到的直接相关在多相催化研究领域是独一无二的。”


资金:该项目获得了华盛顿大学国际能源、环境和可持续性中心(InCEES)的内部种子资金。
了解更多:纳米级荧光探针共域化揭示了氧空位在氧化钨纳米线光催化活性中的作用。ACS Catal. 2020, 10, 3, 2088-2099。2020年1月8日。https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04481

新闻旨在传播有益信息,英文原版地址:https://source.wustl.edu/2020/02/walking-the-wire-real-time-imaging-helps-reveal-active-sites-of-photocatalysts/