扭曲二维原子片：先进技术新材料的关键

光与天然材料相互作用的方式在物理学和材料科学中得到了很好的理解。但近几十年来，研究人员制造了超材料，这些超材料以新的方式与光相互作用，超越了对天然材料施加的物理限制。

超材料由“超原子”阵列组成，这些“超原子”已被制造成大约一百纳米规模的理想结构。超原子阵列的结构促进了光与物质的精确相互作用。然而，相对于小于纳米的常规原子，超原子的尺寸较大，限制了超材料的实际应用性能。

现在，由宾夕法尼亚大学的Bo Zhen领导的一个合作研究小组公布了一种新方法，通过将二维阵列堆叠成螺旋形来直接设计材料的原子结构，以利用新的光-物质相互作用。这种方法使超材料能够克服当前的技术限制，并为下一代激光、成像和量子技术铺平道路。他们的研究结果最近发表在 《自然光子学》杂志上。

“这类似于堆叠一副纸牌，但在将每张纸牌添加到纸牌堆中之前稍微扭曲一下，”该论文的资深作者、宾夕法尼亚大学艺术与科学学院助理教授Zhen说，“这种扭曲改变了整个’甲板’对光的反应方式，使其能够表现出新的特性，即各个层， 或者传统的堆栈，不具备。

Zhen实验室的博士后研究员、该论文的第一作者Bumho Kim解释说，通过将一种称为二硫化钨（WS₂）的材料层堆叠并以一定角度扭曲它们，他们引入了所谓的螺钉对称性。

“魔力在于控制扭曲，”Kim解释道。“当你以特定的角度扭曲层时，你会改变堆栈的对称性。在这种情况下，对称性是指材料的某些属性（例如它们如何与光相互作用）如何受到其空间排列的约束。

通过在原子尺度上调整这种排列，研究人员已经改变了这些材料可以做什么的规则，并且通过控制WS₂多层的扭曲，他们创造了所谓的3D非线性光学材料。

Kim解释说，WS₂ 的单层具有特殊的对称性，允许与光进行某些类型的相互作用，其中给定频率的两个光子可以与材料相互作用，以两倍的频率产生新的光子，这一过程称为二次谐波产生（SHG）。

“但是，当两层 WS₂ 以不同于传统 0° 或 180° 的扭转角度堆叠时，单层中存在的所有镜面对称性都被打破了，”Kim 说。“这种破碎的镜面对称性至关重要，因为它导致了手性反应——一种全新的、在各个层中看不到的东西。

研究人员解释说，手性响应之所以重要，是因为它是两层电子波函数之间耦合产生的协同效应，这种现象只能在扭曲界面中出现。

Zhen补充说，一个有趣的特性是，当扭转角度反转时，手性非线性响应的符号会翻转。这演示了通过简单地改变层之间的扭转角度来直接控制非线性特性——这种可调性水平对于设计具有自定义响应的光学材料来说可能是革命性的。

从双层到三层甚至更远，研究人员观察到界面SHG响应如何根据层之间的扭转角度进行建设性或破坏性干扰。

Kim说，在层数为4倍的堆栈中，“来自所有界面的手性响应相加，而平面内响应则相互抵消。“这导致了一种仅表现出手性非线性敏感性的新材料。如果没有层的精确堆叠和扭曲，就无法实现这一结果。

研究人员发现，螺杆对称性使材料中的光电场具有新的选择性，这是决定其方向和强度的光的一部分，Kim指出，他们如何发现螺杆对称性可以在扭曲的四层和八层堆栈中产生一种新的光，反圆偏振三次谐波产生，其中光以相反的螺旋方向传播 – 这种质量在组成WS2单层中是看不到的。

“添加人工螺钉对称性使我们能够在纳米尺度上控制非线性光学圆选择性，”Kim说。

在实验测试该技术时，研究人员验证了扭曲WS₂堆栈的各种配置中固有的预测非线性。该团队在扭曲的WS 2堆栈中观察到新的非线性响应和圆形选择性，这在自然发生的WS₂中是找不到的，这一发现可能在非线性光学领域产生深远的影响。

Bo Zhen是宾夕法尼亚大学艺术与科学学院物理与天文学系的助理教授。

Bumho Kim是宾夕法尼亚大学艺术与科学学院物理与天文学系的博士后研究员。

其他作者包括宾夕法尼亚大学的Jicheng Jin、Zhi Wang、Li He和Eugene Mele;以及麻省理工学院和丹麦技术大学的托马斯·克里斯滕森。

该研究得到了海军研究办公室（Grant N00014-20-1-2325和N00014-21-1-2703）和能源部（Grant DE-FG02-84ER45118）的支持。