莱斯大学的科学家们展示了被包裹的纳米天线如何保留能量，从而有可能催化化学反应
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由莱斯大学化学家Christy Landes和Stephan Link领导的团队，与Smalley-Curl研究所合作，已经制造出混合粒子，结合了等离子体纳米颗粒无可匹敌的集光特性和催化聚合物涂层的灵活性。他们的工作有助于推动电浆子在电子、成像、传感和医学领域的长期应用。
等离子体激元是在某些金属表面被光或其他输入激发时所产生的可检测到的能量波动。纳米天线是这些金属的微小片段，如金、银和铝。由于它们的大小、形状和类型对特定的输入很敏感，因此它们是可调节的，因此可用作传感器、生物显像剂甚至治疗药物。
论文的主要作者艾米丽·塞尔斯(Emily Searles)是一名化学研究生，肖恩·柯林斯(Sean Collins)是莱斯大学卡尔和莉莉安·伊利格(Carl and Lillian Illig)的前博士后研究员，他们的目标是创造出混合纳米天线，使金属芯到聚合物涂层的能量转移达到最大。
莱斯大学的科学家们将金纳米颗粒与软聚合物结合，软聚合物能从金对光的等离子体反应中吸收能量。这些能量可以用来潜在地催化化学反应。艾米丽·瑟尔斯插图
他们找到了一种方法，将金纳米颗粒包裹在电化学支架上，并用一种光敏镍基聚合物。当被光激发时，金的等离子体激元产生的能量流入涂层，同时电化学电池中施加的电位诱导溶液中的单体发生新的聚合，使涂层的尺寸增加一倍。由此产生的杂化通过将能量转移到聚合物壳层来减弱等离子体激元的光散射。
Searles说:“我们的希望是，因为我们将能量注入聚合物中，我们现在可以利用这些能量与软界面表面的其他分子反应。”“这篇论文没有包括反应，但这是我们的目标。”
这项研究发表在美国化学学会杂志ACS Nano上。
被研究的金聚合物颗粒在聚合前的测量值约为35×85纳米，聚合后的测量值则是其两倍。在实验和模拟中，它们的峰值从纳米颗粒转移能量到涂层的效率达到了50%，比之前的基准提高了20%。
实验包括在高光谱暗场成像显微镜下，将单个包覆粒子放在氧化铟锡电极上，以记录它们的散射光谱。
研究人员知道在金属和聚合物涂层之间转移光能有两种可能的途径:电荷和共振能量转移。
艾米丽瑟
肖恩·柯林斯
林克说:“这些新的混合材料，利用能量转移途径，可以解决等离子体光催化目前面临的两个挑战。”“首先，效率通常较低，因为与其他竞争过程相比，电荷转移很慢。
“其次，电荷转移通常需要牺牲反反应，否则随着时间的推移催化剂就会中毒，”他说。“由于电子和空穴转移同时发生，这些基于能量转移的混合反应消除了牺牲反应的需要。”
第一个挑战是找出哪种聚合物是将能量从这里输送到那里的最佳材料。
“如果你简单地测量它们吸收的光谱，纳米天线和聚合物看起来非常相似，”柯林斯说，他现在是英特尔的一名光刻工艺工程师。“然而，它们实际上以完全不同的方式吸收光线，关键在于让这两种机制协同工作。”纳米天线撒下一张巨大的网来吸收光能，并将大部分捕获物分享给饥饿的聚合物，使聚合物获得的能量远远超过它单独收获的能量。”
研究小组确定了金中的电浆子共振偶极子和镍聚合物中的电偶极子跃迁，这些跃迁在光触发时是对齐的，为载流子从聚合物中迁移提供了一条路径。
“聚合物中的能量会在一段时间后消散，但似乎不会回到黄金状态，”塞尔斯说。
她说，聚合物涂层确实达到了一个收益递减点。“我们发现有一种快乐的地方，在那里你不会看到更多的能量转移，”西尔斯说。“你加入的聚合物离纳米粒子太远了。”
在Searles研究实际应用的过程中，光输入、纳米粒子结构和聚合物之间的所有变量都将使她忙碌数年。
“我们的目标是能够为这些系统创建一个图书馆，”她说。“根据不同的应用，我们希望改变频谱，以获得最高的能源效率。可以肯定的是，有很多不同的东西需要调整。”
兰德斯强调了团队合作的重要性，以及将新的成像和光谱工具结合到项目中的能力。
她说:“如果我们希望在未来的应用中利用新型纳米材料的潜力，关键是要了解能量转移等基本过程如何在纳米和宏观尺度上驱动它们的材料性能。”“这样的努力不是单个方法或单个实验室所能完成的。”
论文的合著者是研究员劳伦斯Tauzin表示研究生Minhan卢,夏洛特Flatebo拉施德Baiyasi,博士后研究员卢卡Bursi,校友Yi-Yu Cai,彼得Nordlander,物理学和天文学的葡萄酒被椅子和电气和计算机工程教授材料科学和纳米科技帮助下,所有的大米;研究生刘亚伟、宋佳和连天全(化学教授)都在埃默里大学;以及德国莱茵河畔路德维希港巴斯夫校友本杰明·福斯特。
兰德斯是一名化学、电子和计算机工程以及化学和生物分子工程的教授。林克是一名化学、电气和计算机工程教授。
该研究得到了能源部科学办公室(基础能源科学)下的凝聚态与界面分子科学项目的支持;韦尔奇基金会;以及国防科学与工程研究生奖学金。
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